Antes de participar do Concílio Plenário e organizar o Congresso Católico brasileiro (1899-1900), aproveitando o entusiasmo dos membros do Apostolado da Oração em Santos (SP), o padre Taddei os incentivou à construção de uma igreja dedicada ao Coração de Jesus.

Santos, o principal porto de exportação do café – maior produto brasileiro àquele tempo – concentrava notável elite econômica devota do Coração de Jesus, que Taddei e outros jesuítas, dirigiam espiritualmente desde 1888. O progresso material da cidade permitia que se erguesse um templo novo e rico. Os idealizadores quiseram chamá-lo de santuário, talvez preconizando peregrinações em uma cidade de fácil acesso marítimo que, pelo seu caráter portuário, reunia condições pouco adequadas à moral católica, sobretudo a marinheiros e à tripulação de navios de passageiros que, assim, poderiam ser levados à vida espiritual mais adequada.

Taddei benzeu a pedra fundamental do edifício em 1896, mas o projeto, concebido pelo engenheiro austríaco Johann Lorenz Madein (1857 – 1918), construtor da igreja de Santa Ifigência, no centro de São Paulo, foi transferido para outro local da cidade portuária.

O erguimento do prédio levou cinco anos incluindo a decoração interna. A inauguração se deu em 25 de outubro de 1902, quando Taddei benzeu-o diante de um grupo de romeiros paulistanos; em resposta a um telegrama enviado ao papa, por ocasião da celebração, recebeu a resposta: “Alegre com a inauguração do novo templo em honra do Coração de Jesus, o Santo Padre abençoa o fundador, os zeladores, zeladoras e associados do Apostolado da Oração e aos assistentes da cerimônia eclesiástica. Cardeal Mariano Rampolla.”

O santuário do Coração de Jesus, em Santos, era uma igreja eclética, ao gosto de seu tempo, de torre única. Ostentava, no altar principal, belíssima e enorme imagem do Coração de Jesus, vinda de Paris.

No final de 1904, o padre Taddei alcançou autorização dos superiores, para mudar sua residência para Santos. Tornou-se o primeiro jesuíta a viver naquela cidade, na qual pretendia difundir a devoção ao Coração de Jesus e mais facilmente se deslocar para diversos outros pontos do país. Ali também realizou aquela habitual revolução espiritual que a sua presença sempre proporcionava. Não deixou de peregrinar e pregar retiros.

Sem que ele soubesse, os membros do Apostolado da Oração financiaram uma pintura, no forro da capela mor, em que o próprio padre Taddei aparecia ladeado pelo padre Visconti, também jesuíta, entregando a fita de zeladora a uma senhora da comunidade.

Taddei retornou a Itu em 1909 a fim de viver os últimos anos de incansável apóstolo de Jesus.

Aquele santuário do Coração de Jesus existiu por sessenta e cinco anos. Em 1967 houve a explosão do gasômetro, ali perto, e a sua estrutura foi abalada. Acabou sendo demolido. No mesmo lugar foi construída nova igreja em que se vê a antiga imagem do Coração de Jesus, adquirida por Taddei, na parte externa, em uma cúpula.